Absorción de dos fotones
Absorción simultánea de dos fotones por una molécula
Esquema de los niveles de energía implicados en la absorción de dos fotones.

En física atómica , la absorción de dos fotones ( TPA o 2PA ), también llamada excitación de dos fotones o absorción no lineal , es la absorción simultánea de dos fotones de frecuencias idénticas o diferentes para excitar un átomo o una molécula desde un estado (generalmente el estado fundamental ), a través de un nivel de energía virtual, a una energía más alta, más comúnmente un estado electrónico excitado . La absorción de dos fotones con diferentes frecuencias se llama absorción de dos fotones no degenerada . Dado que la TPA depende de la absorción simultánea de dos fotones, la probabilidad de TPA es proporcional a la dosis de fotones (D), que es proporcional al cuadrado de la intensidad de la luz (D ∝ I 2 ); por lo tanto, es un proceso óptico no lineal . [1] La diferencia de energía entre los estados inferior y superior involucrados de la molécula es igual o menor que la suma de las energías de los fotones de los dos fotones absorbidos. La absorción de dos fotones es un proceso de tercer orden, con una sección transversal de absorción típicamente varios órdenes de magnitud menor que la sección transversal de absorción de un fotón.

La excitación de dos fotones de un fluoróforo (una molécula fluorescente ) conduce a una fluorescencia excitada por dos fotones, donde el estado excitado producido por TPA se desintegra por emisión espontánea de un fotón a un estado de menor energía.

Fondo

El fenómeno fue predicho originalmente por Maria Goeppert-Mayer en 1931 en su tesis doctoral. [2] Treinta años después, la invención del láser permitió la primera verificación experimental del TPA cuando se detectó fluorescencia excitada por dos fotones en un cristal dopado con europio . [3] Poco después, el efecto se observó en vapor de cesio y luego en CdS, un semiconductor. [4] [5]

Esquema de los niveles de energía implicados en la fluorescencia excitada por dos fotones. Primero hay una absorción de dos fotones, seguida de una desexcitación no radiactiva y una emisión de fluorescencia. El electrón regresa al estado fundamental mediante otra desexcitación no radiactiva. La pulsación creada es, por tanto, menor que el doble de la pulsación excitada. ω 2 {\displaystyle \omega _{2}} ω 1 {\displaystyle \omega _{1}}

La TPA es un proceso óptico no lineal . En particular, la parte imaginaria de la susceptibilidad no lineal de tercer orden está relacionada con la extensión de la TPA en una molécula dada. Por lo tanto, las reglas de selección para la TPA son diferentes de la absorción de un fotón (OPA), que depende de la susceptibilidad de primer orden. La relación entre las reglas de selección para la absorción de uno y dos fotones es análoga a las de las espectroscopias Raman e IR . Por ejemplo, en una molécula centrosimétrica , las transiciones permitidas de uno y dos fotones son mutuamente excluyentes, una transición óptica permitida en una de las espectroscopias está prohibida en la otra. Sin embargo, para las moléculas no centrosimétricas no hay una exclusión mutua formal entre las reglas de selección para OPA y TPA. En términos mecánicos cuánticos , esta diferencia resulta del hecho de que los estados cuánticos de tales moléculas tienen simetría de inversión + o -, generalmente etiquetada por g (para +) y u (para −). Las transiciones de un fotón solo se permiten entre estados que difieren en la simetría de inversión, es decir, g <-> u, mientras que las transiciones de dos fotones solo se permiten entre estados que tienen la misma simetría de inversión, es decir, g <-> g y u <-> u.

La relación entre el número de fotones - o, equivalentemente, el orden de las transiciones electrónicas - involucradas en un proceso TPA (dos) y el orden de la susceptibilidad no lineal correspondiente (tres) puede entenderse utilizando el teorema óptico . Este teorema relaciona la parte imaginaria de un proceso totalmente óptico de un orden de perturbación dado con un proceso que involucra portadores de carga con la mitad del orden de perturbación, es decir . [6] Para aplicar este teorema es importante considerar que el orden en la teoría de perturbaciones para calcular la amplitud de probabilidad de un proceso totalmente óptico es . Dado que en el caso de TPA hay transiciones electrónicas de segundo orden involucradas ( ), resulta del teorema óptico que el orden de la susceptibilidad no lineal es , es decir, es un proceso. metro {\estilo de visualización m} metro / 2 {\estilo de visualización m/2} χ ( norte ) {\displaystyle \chi ^{(n)}} metro = norte + 1 {\displaystyle m=n+1} metro / 2 = 2 {\displaystyle m/2=2} norte = metro − 1 = 3 {\displaystyle n=m-1=3} χ ( 3 ) {\displaystyle \chi ^{(3)}}

Fenomenológicamente, la TPA puede considerarse como el tercer término en un modelo de oscilador anarmónico convencional para representar el comportamiento vibracional de las moléculas. Otra visión es pensar en la luz como fotones . En la TPA no resonante, ningún fotón está en resonancia con la brecha de energía del sistema, y ​​dos fotones se combinan para salvar la brecha de energía mayor que las energías de cada fotón individualmente. Si hubiera un estado electrónico intermedio en la brecha, esto podría suceder a través de dos transiciones de un fotón separadas en un proceso descrito como "TPA resonante", "TPA secuencial" o "absorción 1+1", donde la absorción por sí sola es un proceso de primer orden y la fluorescencia generada aumentará como el cuadrado de la intensidad entrante. En la TPA no resonante, la transición ocurre sin la presencia del estado intermedio. Esto puede verse como debido a un estado "virtual" creado por la interacción de los fotones con la molécula. El argumento del estado virtual es bastante ortogonal al argumento del oscilador anarmónico. Por ejemplo, se afirma que en un semiconductor la absorción a altas energías es imposible si dos fotones no pueden salvar la banda prohibida. Por lo tanto, se pueden utilizar muchos materiales para el efecto Kerr que no muestran absorción y, por lo tanto, tienen un umbral de daño alto.

El término "no lineal" en la descripción de este proceso significa que la fuerza de la interacción aumenta más rápido que linealmente con el campo eléctrico de la luz. De hecho, en condiciones ideales, la tasa de TPA es proporcional al cuadrado de la intensidad del campo. Esta dependencia se puede derivar de la mecánica cuántica, pero es intuitivamente obvia cuando se considera que se requieren dos fotones para coincidir en el tiempo y el espacio. Este requisito de alta intensidad de luz significa que se requieren láseres para estudiar los fenómenos de TPA. Además, para comprender el espectro de TPA , también se desea luz monocromática para medir la sección transversal de TPA en diferentes longitudes de onda . Por lo tanto, los láseres pulsados ​​sintonizables (como los OPO y OPA bombeados con Nd:YAG de frecuencia duplicada ) son la opción de excitación.

Medidas

La absorción de dos fotones se puede medir mediante varias técnicas. Algunas de ellas son la fluorescencia excitada por dos fotones (TPEF), [7] z-scan , autodifracción [8] o transmisión no lineal (NLT). Los láseres pulsados ​​son los más utilizados porque la TPA es un proceso óptico no lineal de tercer orden, [9] y, por lo tanto, es más eficiente a intensidades muy altas .

Tasa de absorción

La ley de Beer describe la disminución de la intensidad debido a la absorción de un fotón:

I ( incógnita ) = I 0 mi − alfa incógnita {\displaystyle I(x)=I_{0}\mathrm {e} ^{-\alpha \,x}\,}

donde son la distancia que la luz recorrió a través de una muestra, es la intensidad de la luz después de recorrer una distancia , es la intensidad de la luz donde la luz ingresa a la muestra y es el coeficiente de absorción de un fotón de la muestra. En la absorción de dos fotones, para una onda de radiación plana incidente, la intensidad de la luz en función de la distancia cambia a incógnita {\estilo de visualización x} I ( incógnita ) {\displaystyle I(x)} incógnita {\estilo de visualización x} I ( 0 ) {\displaystyle I(0)} alfa {\estilo de visualización \alpha}

I ( incógnita ) = I 0 1 + β incógnita I 0 {\displaystyle I(x)={\frac {I_{0}}{1+\beta xI_{0}}}\,}

para TPA con intensidad de luz en función de la longitud del camino o sección transversal en función de la concentración y la intensidad de luz inicial . El coeficiente de absorción ahora se convierte en el coeficiente TPA . (Tenga en cuenta que existe cierta confusión sobre el término en óptica no lineal, ya que a veces se utiliza para describir la polarizabilidad de segundo orden y, ocasionalmente, para la sección transversal molecular de dos fotones. Sin embargo, con más frecuencia se utiliza para describir la densidad óptica de 2 fotones en masa de una muestra. La letra o se utiliza con más frecuencia para denotar la sección transversal molecular de dos fotones). incógnita {\estilo de visualización x} do {\estilo de visualización c} I 0 {\displaystyle I_{0}} alfa {\estilo de visualización \alpha} β {\estilo de visualización \beta} β {\estilo de visualización \beta} del {\estilo de visualización \delta} σ {\estilo de visualización \sigma}

Fluorescencia excitada por dos fotones

La relación entre la fluorescencia excitada por dos fotones y el número total de fotones absorbidos por unidad de tiempo viene dada por norte a b s Estilo de visualización N_{abs}}

F ( a ) = 1 2 ϕ η norte a b s , {\displaystyle F(t)={\frac {1}{2}}\phi \eta N_{abs},}

donde y son la eficiencia cuántica de fluorescencia del fluoróforo y la eficiencia de recolección de fluorescencia del sistema de medición, respectivamente. [10] En una medición particular, es una función de la concentración de fluoróforo , el volumen de muestra iluminada , la intensidad de la luz incidente y la sección transversal de absorción de dos fotones : ϕ {\estilo de visualización \phi} η {\estilo de visualización \eta} norte a b s Estilo de visualización N_{abs}} do {\estilo de visualización C} V {\estilo de visualización V} I {\displaystyle I} del {\estilo de visualización \delta}

norte a b s = ∫ V d V del do ( a , a ) I 2 ( a , a ) . {\displaystyle N_{abs}=\int _{V}\mathrm {d} V\delta C(r,t)I^{2}(r,t).}

Tenga en cuenta que es proporcional al cuadrado de la luz incidente como se esperaba para TPA. norte a b s Estilo de visualización N_{abs}}

Unidades de sección transversal

La sección eficaz de absorción molecular de dos fotones se expresa habitualmente en unidades de Goeppert-Mayer ( GM ) (en honor a su descubridora, la premio Nobel Maria Goeppert-Mayer ), donde

1 GM = 10 −50 cm 4 s fotón −1 . [11]

Teniendo en cuenta la razón de ser de estas unidades, se puede ver que resulta del producto de dos áreas (una para cada fotón, cada una en cm2 ) y un tiempo (dentro del cual los dos fotones deben llegar para poder actuar juntos). El factor de escala grande se introduce para que las secciones transversales de absorción de 2 fotones de los colorantes comunes tengan valores convenientes.

Desarrollo del campo y potenciales aplicaciones

Hasta principios de los años 1980, el TPA se utilizó como herramienta espectroscópica . Los científicos compararon los espectros OPA y TPA de diferentes moléculas orgánicas y obtuvieron varias relaciones fundamentales entre propiedades estructurales. Sin embargo, a finales de los años 1980, comenzaron a desarrollarse aplicaciones. Peter Rentzepis sugirió aplicaciones en el almacenamiento de datos ópticos 3D . Watt Webb sugirió la microscopía y la obtención de imágenes. También se demostraron otras aplicaciones como la microfabricación 3D , la lógica óptica, la autocorrelación, la remodelación de pulsos y la limitación de potencia óptica. [12]

Imágenes 3D de semiconductores

Se ha demostrado que mediante la absorción de dos fotones se pueden generar portadores de carga confinados espacialmente en un dispositivo semiconductor. Esto se puede utilizar para investigar las propiedades de transporte de carga de dicho dispositivo. [13]

Microfabricación y litografía

En 1992, con el uso de potencias láser más altas (35 mW) y resinas/resinas más sensibles, el TPA encontró su camino en la litografía. [14] Una de las características más distintivas del TPA es que la tasa de absorción de luz por una molécula depende del cuadrado de la intensidad de la luz. Esto es diferente de OPA, donde la tasa de absorción es lineal con respecto a la intensidad de entrada. Como resultado de esta dependencia, si el material se corta con un rayo láser de alta potencia , la tasa de eliminación de material disminuye muy bruscamente desde el centro del rayo hasta su periferia. Debido a esto, el "hueco" creado es más nítido y mejor resuelto que si el mismo tamaño de hoyo se creara utilizando absorción normal.

Fotopolimerización 3D

En 1997, Maruo et al. desarrollaron la primera aplicación de TPA en la microfabricación 3D. [15] En la microfabricación 3D , se prepara un bloque de gel que contiene monómeros y un fotoiniciador activo de 2 fotones como materia prima. La aplicación de un láser enfocado al bloque da como resultado la polimerización solo en el punto focal del láser, donde la intensidad de la luz absorbida es más alta. Por lo tanto, la forma de un objeto puede rastrearse mediante el láser y luego el exceso de gel puede lavarse para dejar el sólido trazado. La fotopolimerización para la microfabricación 3D se utiliza en una amplia variedad de aplicaciones, incluidas la microóptica, [16] microfluidos, [17] implantes biomédicos, [18] andamios 3D para cultivos celulares [19] e ingeniería de tejidos. [20]

Imágenes

El cuerpo humano no es transparente a las longitudes de onda visibles , por lo que la obtención de imágenes con un fotón utilizando tintes fluorescentes no es muy eficiente. Si el mismo tinte tuviera una buena absorción de dos fotones, la excitación correspondiente se produciría aproximadamente a dos veces la longitud de onda a la que se habría producido la excitación con un fotón. Como resultado, es posible utilizar la excitación en la región del infrarrojo lejano , donde el cuerpo humano muestra una buena transparencia.

A veces se dice, incorrectamente, que la dispersión de Rayleigh es relevante para las técnicas de obtención de imágenes como la de dos fotones. Según la ley de dispersión de Rayleigh , la cantidad de dispersión es proporcional a , donde es la longitud de onda. Como resultado, si la longitud de onda se incrementa por un factor de 2, la dispersión de Rayleigh se reduce por un factor de 16. Sin embargo, la dispersión de Rayleigh solo tiene lugar cuando las partículas dispersantes son mucho más pequeñas que la longitud de onda de la luz (el cielo es azul porque las moléculas del aire dispersan la luz azul mucho más que la luz roja). Cuando las partículas son más grandes, la dispersión aumenta aproximadamente de forma lineal con la longitud de onda: por lo tanto, las nubes son blancas porque contienen gotitas de agua. Esta forma de dispersión se conoce como dispersión de Mie y es lo que ocurre en los tejidos biológicos. Por lo tanto, aunque las longitudes de onda más largas se dispersan menos en los tejidos biológicos, la diferencia no es tan dramática como predeciría la ley de Rayleigh. 1 / la 4 {\displaystyle 1/\lambda ^{4}} la {\estilo de visualización \lambda}

Limitación de potencia óptica

Otro campo de investigación es la limitación de la potencia óptica . En un material con un fuerte efecto no lineal, la absorción de la luz aumenta con la intensidad, de modo que más allá de una determinada intensidad de entrada, la intensidad de salida se acerca a un valor constante. Un material de este tipo se puede utilizar para limitar la cantidad de potencia óptica que entra en un sistema. Esto se puede utilizar para proteger equipos caros o sensibles, como sensores , se puede utilizar en gafas protectoras o se puede utilizar para controlar el ruido en los rayos láser.

Terapia fotodinámica

La terapia fotodinámica (TFD) es un método para tratar el cáncer . En esta técnica, se excita una molécula orgánica con un buen rendimiento cuántico de tripletes para que el estado triplete de esta molécula interactúe con el oxígeno . El estado fundamental del oxígeno tiene carácter triplete. Esto conduce a la aniquilación triplete-triplete, lo que da lugar al oxígeno singlete, que a su vez ataca a las células cancerosas. Sin embargo, utilizando materiales TPA, la ventana de excitación se puede ampliar a la región infrarroja , lo que hace que el proceso sea más viable para su uso en el cuerpo humano.

Farmacología de dos fotones

La fotoisomerización de ligandos farmacológicos basados ​​en azobenceno por absorción de 2 fotones se ha descrito para su uso en fotofarmacología . [21] [22] [23] [24] [25] [26] Permite controlar la actividad de proteínas endógenas en tejido intacto con selectividad farmacológica en tres dimensiones. Puede utilizarse para estudiar circuitos neuronales y desarrollar fototerapias no invasivas basadas en fármacos.

Almacenamiento de datos ópticos

La capacidad de la excitación de dos fotones para abordar moléculas en el interior de una muestra sin afectar otras áreas permite almacenar y recuperar información en el volumen de una sustancia en lugar de solo en una superficie como se hace en el DVD . Por lo tanto, el almacenamiento de datos ópticos en 3D tiene la posibilidad de proporcionar medios que contienen capacidades de datos a nivel de terabyte en un solo disco.

Compuestos

Hasta cierto punto, las intensidades de absorción lineal y de 2 fotones están relacionadas. Por lo tanto, los primeros compuestos que se estudiaron (y muchos de los que aún se estudian y se utilizan, por ejemplo, en la microscopía de 2 fotones) fueron colorantes estándar. En particular, se utilizaron colorantes láser, ya que tienen buenas características de fotoestabilidad. Sin embargo, estos colorantes tienden a tener secciones transversales de 2 fotones del orden de 0,1 a 10 GM, mucho menos de lo que se requiere para permitir experimentos simples.

No fue hasta la década de 1990 que se empezaron a desarrollar principios de diseño racional para la construcción de moléculas que absorbieran dos fotones, en respuesta a una necesidad de las tecnologías de imágenes y almacenamiento de datos, y con la ayuda de los rápidos aumentos en la potencia de las computadoras que permitieron realizar cálculos cuánticos. El análisis mecánico cuántico preciso de la absorbancia de dos fotones requiere órdenes de magnitud más de computación que el de la absorbancia de un fotón, lo que requiere cálculos altamente correlacionados en niveles teóricos muy altos.

Las características más importantes de las moléculas con TPA fuerte son un sistema de conjugación largo (similar a una antena grande) y la sustitución por grupos donantes y aceptores fuertes (que pueden considerarse como inductores de no linealidad en el sistema y que aumentan el potencial de transferencia de carga). Por lo tanto, muchas olefinas push-pull presentan transiciones de TPA altas, de hasta varios miles de GM. [27] También se ha descubierto que los compuestos con un nivel de energía intermedio real cercano al nivel de energía "virtual" pueden tener secciones transversales de 2 fotones grandes como resultado de la mejora de la resonancia. Hay varias bases de datos de espectros de absorción de dos fotones disponibles en línea. [28] [29]

Los compuestos con propiedades interesantes de TPA también incluyen varios derivados de porfirina , polímeros conjugados e incluso dendrímeros . En un estudio [30], una contribución de resonancia dirradical para el compuesto que se muestra a continuación también se relacionó con un TPA eficiente. La longitud de onda de TPA para este compuesto es de 1425 nanómetros con una sección transversal de TPA observada de 424 GM.

Aplicación dirradical en TPA

Coeficientes

El coeficiente de absorción de dos fotones se define mediante la relación [31]

− d I d el = alfa I + β I 2 {\displaystyle -{\frac {dI}{dz}}=\alpha I+\beta I^{2}}

de modo que

β ( ω ) = 2 ℏ ω I 2 Yo yo ( 2 ) ( ω ) = norte mi σ ( 2 ) {\displaystyle \beta (\omega )={\frac {2\hbar \omega }{I^{2}}}W_{T}^{(2)}(\omega )={\frac {N}{E}}\sigma ^{(2)}}

Donde es el coeficiente de absorción de dos fotones, es el coeficiente de absorción, es la tasa de transición para TPA por unidad de volumen, es la irradiancia , ħ es la constante de Planck reducida , es la frecuencia del fotón y el espesor de la rebanada es . es la densidad numérica de moléculas por cm 3 , es la energía del fotón (J), es la sección transversal de absorción de dos fotones (cm 4 s/molécula). β {\estilo de visualización \beta} alfa {\estilo de visualización \alpha} Yo yo ( 2 ) ( ω ) {\displaystyle W_{T}^{(2)}(\omega)} I {\displaystyle I} ω {\estilo de visualización \omega} d el {\estilo de visualización dz} norte {\estilo de visualización N} mi {\estilo de visualización E} σ ( 2 ) {\displaystyle \sigma ^{(2)}}

Las unidades del SI del coeficiente beta son m/W. Si (m/W) se multiplica por 10 −9 se puede convertir al sistema CGS (cal/cm s/erg). [32] β {\estilo de visualización \beta}

Debido a los diferentes pulsos láser, los coeficientes TPA informados han diferido hasta en un factor 3. Con la transición hacia pulsos láser más cortos, de duraciones de picosegundos a subpicosegundos, se han obtenido coeficientes TPA notablemente reducidos. [33]

En el agua

El TPA inducido por láser en agua se descubrió en 1980. [34]

El agua absorbe la radiación UV cerca de los 125 nm y sale del orbital 3a1, lo que lleva a la disociación en OH − y H + . A través de TPA, esta disociación se puede lograr mediante dos fotones cerca de los 266 nm. [35] Dado que el agua y el agua pesada tienen diferentes frecuencias de vibración e inercia, también necesitan diferentes energías de fotones para lograr la disociación y tienen diferentes coeficientes de absorción para una longitud de onda de fotón dada. Un estudio de enero de 2002 utilizó un láser de femtosegundo ajustado a 0,22 picosegundos y encontró que el coeficiente de D 2 O era 42 ± 5 · 10 −11 (cm/W), mientras que el de H 2 O era 49 ± 5 · 10 −11 (cm/W). [33]

Coeficientes TPA para el agua [33]
lambda (nm)duración del pulso τ (ps) β × 10 11 {\displaystyle \beta \times 10^{11}} (cm/ancho)
315294
300294.5
289296
282297
2820,1819
2662910
2640,2249 ± 5
2161520
2132632

Emisión de dos fotones

El proceso opuesto de TPA es la emisión de dos fotones (TPE), que es una transición de un solo electrón acompañada de la emisión de un par de fotones. La energía de cada fotón individual del par no está determinada, mientras que el par en su conjunto conserva la energía de transición. Por lo tanto, el espectro de TPE es muy amplio y continuo. [36] La TPE es importante para aplicaciones en astrofísica, contribuyendo a la radiación continua de las nebulosas planetarias (teóricamente predicha para ellas en [37] y observada en [38] ). La TPE en materia condensada y específicamente en semiconductores se observó por primera vez en 2008, [39] con tasas de emisión casi 5 órdenes de magnitud más débiles que la emisión espontánea de un fotón, con aplicaciones potenciales en información cuántica .

Véase también

Referencias

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  • Calculadora basada en web para la tasa de absorción de 2 fotones
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