Magnetización orbital

En mecánica cuántica , la magnetización orbital , M _orb , se refiere a la magnetización inducida por el movimiento orbital de partículas cargadas , generalmente electrones en sólidos . El término "orbital" lo distingue de la contribución de los grados de libertad de espín, M _spin , a la magnetización total. Una magnetización orbital distinta de cero requiere una simetría de inversión temporal rota, que puede ocurrir espontáneamente en materiales ferromagnéticos y ferromagnéticos , o puede ser inducida en un material no magnético por un campo magnético aplicado .

El momento magnético orbital de un sistema finito, como una molécula, se da clásicamente por ^[1]

${\displaystyle \mathbf {m} _{\rm {orbe}}={\frac {1}{2}}\int \mathbf {r} \times \mathbf {J} (\mathbf {r} )\ d^{3}\mathbf {r} }$

donde J ( r ) es la densidad de corriente en el punto r . (Aquí se utilizan unidades del SI ; en unidades gaussianas , el factor prefijo sería 1/2 c en su lugar, donde c es la velocidad de la luz .) En un contexto mecánico cuántico , esto también se puede escribir como

${\displaystyle \mathbf {m} _{\rm {orb}}={\frac {-e}{2m_{e}}}\langle \Psi \vert \mathbf {L} \vert \Psi \rangle }$

donde − e y m _e son la carga y la masa del electrón , Ψ es la función de onda del estado fundamental y L es el operador de momento angular . El momento magnético total es

${\displaystyle \mathbf {m} =\mathbf {m} _{\rm {orbe}}+\mathbf {m} _{\rm {espín}}}$

donde la contribución del espín es intrínsecamente mecánico-cuántica y está dada por

${\displaystyle \mathbf {m} _{\rm {espín}}={\frac {-g_{s}\mu _{\rm {B}}}{\hbar }}\,\langle \Psi \vert \mathbf {S} \vert \Psi \rangle }$

donde g _s es el factor g del espín del electrón , μ _B es el magnetón de Bohr , ħ es la constante de Planck reducida y S es el operador del espín del electrón .

La magnetización orbital M se define como la densidad de momento orbital, es decir, momento orbital por unidad de volumen. Para un cristal de volumen V compuesto de entidades aisladas (por ejemplo, moléculas) etiquetadas por un índice j que tiene momentos magnéticos m _{orb, j} , esto es

${\displaystyle \mathbf {M} _{\rm {orbe}}={\frac {1}{V}}\sum _{j\in V}\mathbf {m} _{{\rm {orbe}},j}\;.}$

Sin embargo, los cristales reales están formados por componentes atómicos o moleculares cuyas nubes de carga se superponen, de modo que la fórmula anterior no puede tomarse como una definición fundamental de la magnetización orbital. ^[2] Solo recientemente los desarrollos teóricos han conducido a una teoría adecuada de la magnetización orbital en cristales, como se explica a continuación.

Para un cristal magnético, es tentador intentar definir

${\displaystyle \mathbf {M} _{\rm {orbe}}={\frac {1}{2V}}\int _{V}\mathbf {r} \times \mathbf {J} (\mathbf {r} )\ d^{3}\mathbf {r} }$

donde el límite se toma cuando el volumen V del sistema se hace grande. Sin embargo, debido al factor de r en el integrando, la integral tiene contribuciones de corrientes superficiales que no se pueden descuidar y, como resultado, la ecuación anterior no conduce a una definición global de magnetización orbital. ^[2]

Otra forma de ver que existe una dificultad es tratar de escribir la expresión mecánico-cuántica para la magnetización orbital en términos de las funciones de Bloch de partícula individual ocupadas | ψ _{n k} ⟩ de banda n y momento cristalino k :

${\displaystyle \mathbf {M} _{\rm {orb}}={\frac {-e}{2m_{e}}}\sum _{n}\int _{\rm {BZ}}{\frac {1}{(2\pi )^{3}}}\,\langle \psi _{n\mathbf {k} }\vert \mathbf {r} \times \mathbf {p} \vert \psi _{n\mathbf {k} }\rangle \,d^{3}k\,,}$

donde p es el operador de momento , L = r × p y la integral se evalúa sobre la zona de Brillouin (ZB). Sin embargo, debido a que las funciones de Bloch son extendidas, el elemento de matriz de una cantidad que contiene el operador r está mal definido y esta fórmula está mal definida. ^[3]

En la práctica, la magnetización orbital se calcula a menudo descomponiendo el espacio en esferas no superpuestas centradas en átomos (similar en espíritu a la aproximación de la lata de muffin ), calculando la integral de r × J ( r ) dentro de cada esfera y sumando las contribuciones. ^[4] Esta aproximación descuida las contribuciones de las corrientes en las regiones intersticiales entre las esferas atómicas. Sin embargo, a menudo es una buena aproximación porque las corrientes orbitales asociadas con capas d y f parcialmente llenas suelen estar fuertemente localizadas dentro de estas esferas atómicas. Sin embargo, sigue siendo un enfoque aproximado.

Una formulación general y exacta de la teoría de la magnetización orbital fue desarrollada a mediados de la década de 2000 por varios autores, primero basándose en un enfoque semiclásico, ^[5] luego en una derivación de la representación de Wannier , ^{[6] [7]} y finalmente a partir de una expansión de longitud de onda larga. ^[8] La fórmula resultante para la magnetización orbital, especializada a temperatura cero, es

${\displaystyle \mathbf {M} _{\rm {orb}}={\frac {e}{2\hbar }}\sum _{n}\int _{\rm {BZ}}{\frac {1 }{(2\pi )^{3}}}\,f_{n\mathbf {k} }\;\operatorname {Estoy} \;\left\langle {\frac {\partial u_{n\mathbf {k} }}{\partial {\mathbf {k} }}}\right|\times \left(H_{\mathbf {k} }+E_{n\mathbf {k} }-2\mu \right) \left|{\frac {\partial u_{n\mathbf {k} }}{\partial {\mathbf {k} }}}\right\rangle \,d^{3}k\,,}$

donde f _{n k} es 0 o 1 respectivamente cuando la energía de banda E _{n k} cae por encima o por debajo de la energía de Fermi μ ,

${\displaystyle H_{\mathbf {k}}=e^{-i\mathbf {k} \cdot \mathbf {r}}He^{i\mathbf {k} \cdot \mathbf {r}}}$

es el hamiltoniano efectivo en el vector de onda k , y

${\displaystyle u_{n\mathbf {k} }(\mathbf {r} )=e^{-i\mathbf {k} \cdot \mathbf {r} }\psi _{n\mathbf {k} }( \mathbf{r})}$

¿Es satisfactoria la función de Bloch periódica celular?

${\displaystyle H_{\mathbf {k} }\left|u_{n\mathbf {k} }\right\rangle =E_{n\mathbf {k} }\left|u_{n\mathbf {k} }\ ángulo derecho \;.}$

También existe una generalización a temperatura finita. ^{[3] [8]} Nótese que el término que involucra la energía de banda E _{n k} en esta fórmula es en realidad solo una integral de la energía de banda por la curvatura de Berry . Los resultados calculados utilizando la fórmula anterior han aparecido en la literatura. ^[9] Una revisión reciente resume estos desarrollos. ^[10]

La magnetización orbital de un material se puede determinar con precisión midiendo la relación giromagnética γ , es decir, la relación entre el momento dipolar magnético de un cuerpo y su momento angular. La relación giromagnética está relacionada con el espín y la magnetización orbital según

${\displaystyle \gamma =1+{\frac {M_{\mathrm {orbe} }}{(M_{\mathrm {giro} }+M_{\mathrm {orbe} })}}}$

Las dos técnicas experimentales principales se basan en el efecto Barnett o en el efecto Einstein-de Haas . Se han recopilado datos experimentales para Fe, Co, Ni y sus aleaciones. ^[11]