Fotocatálisis
Aceleración de una fotorreacción en presencia de un catalizador
En el experimento anterior, los fotones de una fuente de luz (fuera del marco en el lado derecho) son absorbidos por la superficie del dióxido de titanio ( TiO
2) y excita los electrones dentro del material, que luego reaccionan con las moléculas de agua y lo dividen en sus componentes hidrógeno y oxígeno. En este experimento, los químicos disueltos en el agua evitan la formación de oxígeno, que de otra manera se recombinaría con el hidrógeno.

En química , la fotocatálisis es la aceleración de una fotorreacción en presencia de un fotocatalizador , cuyo estado excitado "interactúa repetidamente con los socios de reacción formando intermediarios de reacción y se regenera después de cada ciclo de tales interacciones". [1] En muchos casos, el catalizador es un sólido que al irradiarse con luz ultravioleta o visible genera pares electrón-hueco que generan radicales libres . Los fotocatalizadores pertenecen a tres grupos principales: catalizadores heterogéneos , homogéneos y catalizadores de reactor de antena plasmónico . [2] El uso de cada catalizador depende de la aplicación preferida y la reacción de catálisis requerida .

Historia

Primeras menciones (1911-1938)

La primera mención se produjo en 1911, cuando el químico alemán Dr. Alexander Eibner integró el concepto en su investigación de la iluminación del óxido de zinc (ZnO) en el blanqueo del pigmento azul oscuro, el azul de Prusia. [3] [4] En esta época, Bruner y Kozak publicaron un artículo en el que se analizaba el deterioro del ácido oxálico en presencia de sales de uranilo bajo iluminación, [4] [5] mientras que en 1913, Landau publicó un artículo en el que explicaba el fenómeno de la fotocatálisis. Sus contribuciones llevaron al desarrollo de mediciones actinométricas , mediciones que proporcionan la base para determinar el flujo de fotones en las reacciones fotoquímicas. [4] [6] Después de una pausa, en 1921, Baly et al. utilizaron hidróxidos férricos y sales de uranio coloidal como catalizadores para la creación de formaldehído bajo luz visible. [4] [7]

En 1938, Doodeve y Kitchener descubrieron que el TiO
2, un óxido altamente estable y no tóxico, en presencia de oxígeno podría actuar como fotosensibilizador para blanquear tintes, ya que la luz ultravioleta es absorbida por el TiO
2Esto condujo a la producción de especies de oxígeno activo en su superficie, lo que resultó en la formación de manchas de sustancias químicas orgánicas a través de la fotooxidación . Esta fue la primera observación de las características fundamentales de la fotocatálisis heterogénea. [4] [8]

1964–2024

La investigación en fotocatálisis se detuvo nuevamente hasta 1964, cuando VN Filimonov investigó la fotooxidación del isopropanol a partir de ZnO y TiO.
2 ; [4] [9] mientras que en 1965 Kato y Mashio, Doerffler y Hauffe, e Ikekawa et al. (1965) exploraron la oxidación/fotooxidación de CO
2y disolventes orgánicos a partir de la radiación de ZnO. [4] [10] [11] [12] En 1970, Formenti et al. y Tanaka y Blyholde observaron la oxidación de varios alquenos y la desintegración fotocatalítica de N 2 O, respectivamente. [4] [13] [14]

En 1972 se produjo un gran avance, cuando Akira Fujishima y Kenichi Honda descubrieron que la fotólisis electroquímica del agua se producía cuando se formaba una capa de TiO
2El electrodo irradiado con luz ultravioleta se conectó eléctricamente a un electrodo de platino . A medida que la luz ultravioleta era absorbida por el TiO
2electrodo, los electrones fluían desde el ánodo al cátodo de platino donde se producía gas hidrógeno . Este fue uno de los primeros casos de producción de hidrógeno a partir de una fuente limpia y rentable, ya que la mayoría de la producción de hidrógeno proviene del reformado y la gasificación de gas natural . [4] [15] Los hallazgos de Fujishima y Honda condujeron a otros avances. En 1977, Nozik descubrió que la incorporación de un metal noble en el proceso de fotólisis electroquímica, como el platino y el oro , entre otros, podía aumentar la fotoactividad y que no se requería un potencial externo. [4] [16] Wagner y Somorjai (1980) y Sakata y Kawai (1981) delinearon la producción de hidrógeno en la superficie del titanato de estroncio (SrTiO 3 ) a través de la fotogeneración y la generación de hidrógeno y metano a partir de la iluminación de TiO
2y PtO 2 en etanol , respectivamente. [4] [17] [18]

Durante muchas décadas, la fotocatálisis no se había desarrollado con fines comerciales. Sin embargo, en 2023 se otorgaron múltiples patentes a una empresa estadounidense (Pure-Light Technologies, Inc.) que ha desarrollado varias fórmulas y procesos que permiten una comercialización generalizada de la reducción de COV y la acción germicida. [19] Chu et al. (2017) evaluaron el futuro de la fotólisis electroquímica del agua y analizaron su principal desafío: desarrollar una celda tándem fotoelectroquímica (PEC) rentable y energéticamente eficiente que “imitara la fotosíntesis natural”. [4] [20]

Tipos de fotocatálisis

Fotocatálisis heterogénea

En la catálisis heterogénea, el catalizador se encuentra en una fase diferente a la de los reactivos. La fotocatálisis heterogénea es una disciplina que incluye una gran variedad de reacciones: oxidaciones suaves o totales , deshidrogenación , transferencia de hidrógeno, intercambio isotópico de 18 O 2 – 16 O 2 y deuterio-alcano, deposición de metales, desintoxicación de agua y eliminación de contaminantes gaseosos.

La mayoría de los fotocatalizadores heterogéneos son óxidos de metales de transición y semiconductores . A diferencia de los metales, que tienen un continuo de estados electrónicos, los semiconductores poseen una región de energía vacía donde no hay niveles de energía disponibles para promover la recombinación de un electrón y un hueco producidos por la fotoactivación en el sólido. La diferencia de energía entre la banda de valencia llena y la banda de conducción vacía en el diagrama MO de un semiconductor es la brecha de banda . [21] Cuando el semiconductor absorbe un fotón con energía igual o mayor que la brecha de banda del material , un electrón se excita desde la banda de valencia a la banda de conducción, generando un hueco de electrón en la banda de valencia. Este par electrón-hueco es un excitón . [21] El electrón y el hueco excitados pueden recombinarse y liberar la energía obtenida de la excitación del electrón como calor. Tal recombinación de excitones es indeseable y los niveles más altos son rentables. [22] Los esfuerzos para desarrollar fotocatalizadores funcionales a menudo enfatizan la extensión de la vida útil del excitón, mejorando la separación de huecos de electrones utilizando diversos enfoques que pueden depender de características estructurales como heterouniones de fase (por ejemplo, interfaces anatasa - rutilo ), nanopartículas de metales nobles , nanocables de silicio y dopaje de cationes sustitucionales. [23] El objetivo final del diseño de fotocatalizadores es facilitar las reacciones de los electrones excitados con oxidantes para producir productos reducidos, y/o reacciones de los huecos generados con reductores para producir productos oxidados. Debido a la generación de huecos positivos (h + ) y electrones excitados (e - ), las reacciones de oxidación-reducción tienen lugar en la superficie de los semiconductores irradiados con luz.

En un mecanismo de la reacción oxidativa, los huecos reaccionan con la humedad presente en la superficie y producen un radical hidroxilo. La reacción comienza con la generación de excitones fotoinducidos en la superficie del óxido metálico (OM) por absorción de fotones (hv) :

MO + hν → MO (h + + mi − )

Reacciones oxidativas por efecto fotocatalítico:

h + + H2O → H + + •OH
2H + + 2H2O → 2H + + H2O2​
H2O2 → 2 · OH

Reacciones reductoras por efecto fotocatalítico:

e − + O 2 → •O 2 −
•O 2 − + HO 2 • + H + → H 2 O 2 + O 2
H2O2 → 2 • OH

En última instancia, ambas reacciones generan radicales hidroxilo. Estos radicales son de naturaleza oxidativa y no selectivos con un potencial redox de E 0 = +3,06 V. [24] Esto es significativamente mayor que muchos compuestos orgánicos comunes, que normalmente no son mayores que E 0 = +2,00 V. [25] Esto da como resultado el comportamiento oxidativo no selectivo de estos radicales.

TiO
2, un semiconductor de banda ancha , es una opción común para la catálisis heterogénea. La inercia al entorno químico y la fotoestabilidad a largo plazo han hecho que el TiO
2Un material importante en muchas aplicaciones prácticas. La investigación del TiO 2 en las fases de rutilo (banda prohibida 3,0 eV) y anatasa (banda prohibida 3,2 eV) es común. [22] La absorción de fotones con energía igual o mayor que la banda prohibida del semiconductor inicia reacciones fotocatalíticas. Esto produce pares electrón-hueco (e − /h + ): [22]

TiO 2 → yo en mi − ( TiO 2 ) + yo + ( TiO 2 ) {\displaystyle {\ce {TiO2 ->[{hv}][{}] e- (TiO2) + h+(TiO2)}}}

Donde el electrón está en la banda de conducción y el hueco en la banda de valencia . El TiO irradiado
2La partícula puede comportarse como donante o aceptor de electrones para las moléculas en contacto con el semiconductor. Puede participar en reacciones redox con especies adsorbidas, ya que el hueco de la banda de valencia es fuertemente oxidante mientras que el electrón de la banda de conducción es fuertemente reductor. [22]

Fotocatálisis homogénea

En la fotocatálisis homogénea, los reactivos y los fotocatalizadores existen en la misma fase . El proceso por el cual la atmósfera se autolimpia y elimina compuestos orgánicos grandes es una reacción de fotocatálisis homogénea en fase gaseosa. [26] El proceso del ozono se menciona a menudo al desarrollar muchos fotocatalizadores:

2 Oh 3 ( gramo ) + yo 2 Oh ( gramo ) → yo en Oh 2 ( gramo ) + 2 OH ⋅ {\displaystyle {\ce {2O3(g) + H2O(g) ->[{hv}] O2(g) + 2OH.}}}

La mayoría de las reacciones fotocatalíticas homogéneas se llevan a cabo en fase acuosa , con un fotocatalizador de complejo de metal de transición . El amplio uso de complejos de metales de transición como fotocatalizadores se debe en gran parte a la gran brecha de banda y a la alta estabilidad de las especies. [27] Los fotocatalizadores homogéneos son comunes en la producción de combustible de hidrógeno limpio , con el uso notable de complejos de cobalto y hierro . [27]

La formación de radicales hidroxi complejos de hierro mediante el proceso de ozono es común en la producción de combustible de hidrógeno (similar al proceso del reactivo de Fenton realizado en condiciones de pH bajo sin fotoexcitación ): [27]

Fé 2 + + yo 2 Oh 2 → yo en Fé 3 + + OH − + Ahi ⋅ {\displaystyle {\ce {Fe^2+ +H2O2 ->[{hv}] Fe^3+ +OH- + HO.}}}
Fé 3 + + yo 2 Oh 2 → yo en Fé 2 + yo + + Ahi 2 ⋅ {\displaystyle {\ce {Fe^3+ +H2O2 ->[{hv}] Fe^2+ H+ + HO2.}}}
Fé 2 + + Ahi ⋅ ⟶ Fé 3 + + OH − {\displaystyle {\ce {Fe^2+ +HO. -> Fe^3+ +OH-}}}

Los fotocatalizadores basados ​​en complejos son semiconductores y funcionan con las mismas propiedades electrónicas que los catalizadores heterogéneos. [28]

Fotocatálisis de reactores de antena plasmónica

Un fotocatalizador de reactor de antena plasmónica es un fotocatalizador que combina un catalizador con una antena adjunta que aumenta la capacidad del catalizador para absorber luz, aumentando así su eficiencia.

Un SiO
2El catalizador combinado con un absorbedor de luz de Au aceleró las reacciones de sulfuro de hidrógeno a hidrógeno. El proceso es una alternativa al proceso Claus convencional que opera a 800–1000 °C (1470–1830 °F). [29]

Un catalizador de Fe combinado con un absorbente de luz de Cu puede producir hidrógeno a partir de amoníaco ( NH
3) a temperatura ambiente utilizando luz visible. La producción convencional de Cu-Ru opera a 650–1000 °C (1202–1832 °F). [30]

Aplicaciones

Imagen SEM de pulpa de madera (fibras oscuras) y micropartículas tetrápodas de óxido de zinc (blancas y puntiagudas) en papel. [31]

En la última década se han introducido catalizadores fotoactivos, como el TiO
2y nanorodas de ZnO. La mayoría sufren del hecho de que solo pueden funcionar bajo la radiación UV debido a su estructura de bandas. Otros fotocatalizadores, incluido un nanocompuesto de grafeno-ZnO, contrarrestan este problema. [32]

Papel

Partículas tetrapodales de ZnO de tamaño micro añadidas a la producción piloto de papel . [31] Las más comunes son las nanoestructuras unidimensionales, como nanobarras , nanotubos , nanofibras, nanocables, pero también nanoplacas, nanoláminas, nanoesferas, tetrápodos. El ZnO es fuertemente oxidativo, químicamente estable, con actividad fotocatalítica mejorada y tiene una gran energía de enlace de excitón libre . No es tóxico, abundante, biocompatible , biodegradable, respetuoso con el medio ambiente, de bajo coste y compatible con la síntesis química simple. El ZnO enfrenta límites a su uso generalizado en la fotocatálisis bajo radiación solar. Se han sugerido varios enfoques para superar esta limitación, incluido el dopaje para reducir la brecha de banda y mejorar la separación de los portadores de carga. [33]

División del agua

La división fotocatalítica del agua separa el agua en hidrógeno y oxígeno: [34]

2H2O → 2H2 + O2​

El material más investigado, TiO
2, es ineficiente. Mezclas de TiO
2y el óxido de níquel (NiO) son más activos. El NiO permite una explotación significativa del espectro visible. [35] Un fotocatalizador eficiente en el rango UV se basa en tantalita sódica (NaTaO 3 ) dopada con lantano y cargada con un cocatalizador de óxido de níquel . La superficie está ranurada con nanopasos de dopaje con lantano (rango de 3 a 15 nm, ver nanotecnología ). Las partículas de NiO están presentes en los bordes, y el oxígeno evoluciona desde las ranuras.

Vidrio autolimpiante

El dióxido de titanio participa en la autolimpieza del vidrio . Radicales libres [36] [37] generados a partir del TiO
2oxidar la materia orgánica . [38] [39] El TiO en forma de cuña rugosa
2La superficie se puede modificar con una monocapa hidrófoba de ácido octadecilfosfónico (ODP). TiO
2Las superficies que fueron grabadas con plasma durante 10 segundos y las modificaciones posteriores de la superficie con ODP mostraron un ángulo de contacto con el agua mayor de 150◦. La superficie se convirtió en una superficie superhidrófila (ángulo de contacto con el agua = 0◦) tras la iluminación UV, debido a la rápida descomposición del recubrimiento de ácido octadecilfosfónico resultante del TiO
2fotocatálisis. Debido al TiO
2La amplia banda prohibida, la absorción de luz por el material semiconductor y la conversión superhidrofílica resultante de TiO sin dopar
2requiere radiación ultravioleta (longitud de onda <390 nm) y, por lo tanto, restringe la autolimpieza a aplicaciones al aire libre. [40]

Desinfección y limpieza

  • Desinfección/descontaminación del agua, [41] una forma de desinfección solar del agua ( SODIS ). [42] [43] Los adsorbentes atraen sustancias orgánicas como el tetracloroetileno . Los adsorbentes se colocan en lechos empacados durante 18 horas. Los adsorbentes gastados se colocan en un fluido de regeneración, eliminando esencialmente las sustancias orgánicas aún adheridas al pasar agua caliente en sentido opuesto al flujo de agua durante la adsorción. El fluido de regeneración pasa a través de lechos fijos de fotocatalizadores de gel de sílice para eliminar y descomponer las sustancias orgánicas restantes.
  • TiO
    2    Recubrimientos autoesterilizantes (para aplicación en superficies en contacto con alimentos y en otros entornos donde los patógenos microbianos se propagan por contacto indirecto). [44]
  • TiO magnético
    2    Oxidación de nanopartículas de contaminantes orgánicos agitados mediante un campo magnético . [45]
  • Esterilización de instrumentos quirúrgicos y eliminación de huellas dactilares de componentes eléctricos y ópticos. [46]

Producción de hidrocarburos a partir deCO
2

TiO
2conversión de CO
2en hidrocarburos gaseosos. [47] Los mecanismos de reacción propuestos implican la creación de un radical de carbono altamente reactivo a partir de monóxido de carbono y dióxido de carbono que luego reacciona con protones fotogenerados para finalmente formar metano . Eficiencias del TiO
2Los fotocatalizadores basados ​​en nanopartículas son baratos, aunque las nanoestructuras como los nanotubos de carbono [48] y las nanopartículas metálicas [49] pueden resultar útiles.

Pinturas

ePaint es una alternativa menos tóxica a las pinturas marinas antiincrustantes convencionales que generan peróxido de hidrógeno.

La fotocatálisis de reacciones orgánicas mediante complejos de polipiridilos, [50] porfirinas [51] u otros colorantes [52] puede producir materiales inaccesibles mediante métodos clásicos. La mayoría de los estudios de degradación de colorantes fotocatalíticos han empleado TiO
2La forma anatasa de TiO
2Tiene características de absorción de fotones más altas. [53]

Membranas de filtración

Las especies de generación de radicales fotocatalizadores permiten la degradación de contaminantes orgánicos en compuestos no tóxicos con una alta eficiencia. El uso de nanoláminas de CuO para descomponer enlaces azo en colorantes alimentarios es un ejemplo de ello, con una degradación del 96,99 % después de solo 6 minutos. [54] La degradación de la materia orgánica es una propiedad muy aplicable, en particular en el procesamiento de residuos.

El uso de fotocatalizador TiO2 como sistema de soporte para membranas de filtración es prometedor en la mejora de los biorreactores de membrana en el tratamiento de aguas residuales. [55] Las membranas basadas en polímeros han demostrado una menor acumulación de suciedad y propiedades de autolimpieza tanto en membranas de TiO2 mezcladas como recubiertas . Las membranas recubiertas con fotocatalizador son las más prometedoras, ya que la mayor exposición de la superficie del fotocatalizador aumenta su actividad de degradación orgánica. [56]

Los fotocatalizadores también son reductores muy eficaces de metales pesados ​​tóxicos como el cromo hexavalente de los sistemas de agua. Bajo luz visible, la reducción de Cr(VI) mediante un sol-gel de Ce-ZrO 2 sobre carburo de silicio tuvo una eficacia del 97 % en la reducción del metal pesado a cromo trivalente . [57]

Filtración de aire

Light2CAT fue un proyecto financiado por la Comisión Europea de 2012 a 2015. Su objetivo era desarrollar un TiO modificado
2que pueden absorber luz visible e incluir este TiO modificado
2en el hormigón de construcción. El TiO
2degrada contaminantes nocivos como el NOx en NO 3 − . El TiO 2 modificado se utiliza en Copenhague y Holbæk, Dinamarca, y Valencia, España. Este hormigón “autolimpiante” permitió una reducción del 5-20% de los NOx en el transcurso de un año. [58] [59]

Cuantificación

La norma ISO 22197-1:2007 especifica un método de prueba para la medición de NO
2eliminación de materiales que contienen un fotocatalizador o tienen películas fotocatalíticas superficiales. [60]

Se utilizan sistemas FTIR específicos para caracterizar la actividad o pasividad fotocatalítica, especialmente con respecto a compuestos orgánicos volátiles y matrices aglutinantes representativas. [61]

La espectrometría de masas permite medir la actividad fotocatalítica mediante el seguimiento de la descomposición de contaminantes gaseosos como el nitrógeno NOx o el CO.
2 [62]

Véase también

Referencias

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